近日，Nature Communications（《自然-通讯》）以题为“Modulating electron density of vacancy site by single Au atom for effective CO2photoreduction”（利用单原子金调控空位处电子密度实现光驱动下CO2高效转化），报道了我校太阳能驱动CO2资源化利用的最新进展。
为应对气候变化，“中国将提高国家自主贡献力度，采取更加有力的政策和措施，CO2排放力争于2030年前达到峰值，努力争取2060年前实现碳中和”。
CO2不仅是温室气体，更是未来重要的碳资源。利用太阳能将CO2与水转化为碳氢化合物等燃料（人工光合成），不仅可以加快“碳中和”目标的实现，更能实现CO2中碳资源的循环利用，促进能源结构的优化以及未来能源格局的改变。然而，由于直线型的CO2分子具有闭壳层电子结构且C=O键的键能极高（750 kJ/mol），因此其难以被催化剂表面捕获并发生进一步的活化。同时，CO2的转化过程中涉及多个质子耦合电子转移，而反应活性位点的电子密度常常难以满足反应的需求，导致了目前CO2的转化效率仍处于较低的水平。
针对此问题，该研究以金负载硫化镉（Au/CdS）为模型材料，通过调控电子的定向移动，实现了电子在空位处的富集。团队创新性地借助13C同位素标记，利用原位红外光谱对反应活性位点和CO2吸附构型进行精准确定，发现与电子富集在传统的金属位点相比，CO2在活性位点的吸附方式从物理吸附转变为化学吸附。得益于此，CH4的产生速率提升了近30倍。同时，该研究通过调控负载金属的尺寸，解决了反应活性中心电子密度较低的问题。该研究既为后续太阳能耦合CO2资源化利用的研究提供了新的催化剂设计思路，也为动态监测碳资源转化过程中活性中心和吸附物种的变化提供了新的手段。
我校新能源与材料学院博士生曹玥晗和硕士生郭兰为文章的共同第一作者，周莹教授为唯一通讯作者。本工作受到国家自然科学基金、四川省国际科技合作项目、研究生院“双一流”建设经费的支持。
原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-21925-7